Entwicklung und Testung katalytischer Verfahren zur Konditionierung und stofflichen Nutzung von Hüttengasen

Entwicklung und Testung katalytischer Verfahren zur Konditionierung und stofflichen Nutzung von Hüttengasen
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Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Katalysatorsystemen, die in einer neuartigen Prozesskette zur Gasaufbereitung bzw. stofflichen Nutzung aus Hüttengasen eingesetzt werden können. Konkret wurde die katalytische Sauerstoffentfernung als wichtiger Teilschritt einer Prozesskette zur Aufbereitung von Kokereigas untersucht. Der zweite Untersuchungsschwerkunkt der Arbeit war die Produktion kurzkettiger Alkohole sowie Alkene aus Synthesegas, wobei die Leistungsfähigkeit neu entwickelter Kobalt-Kupfer-Katalysatoren für diesen Zweck ermittelt und bewertet wurde. Auf Basis der Versuchsergebnisse konnten sowohl für die katalytische Sauerstoffentfernung als auch für die Alkoholsynthese grundlegende Erkenntnisse zum Zusammenspiel von Materielstruktur und der daraus reultierenden Aktivität der Katalysatoren gewonnen werden. Diese Erkenntnisse bilden die Grundlage für die Weiterentwicklung der beiden Prozesse und die Überführung in die technische Anwendung.

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Thomas Wiesmann. Entwicklung und Testung katalytischer Verfahren zur Konditionierung und stofflichen Nutzung von Hüttengasen

Danksagung

Inhaltsverzeichnis

Nomenklatur

1.Einleitung

2.Theoretische Grundlagen

2.1.Reaktionen und Gleichgewichte

2.2.Thermodynamik chemischer Reaktionen

2.3.Chemisches Gleichgewicht

2.4.Reaktionskinetik

2.5.Katalyse

2.5.1.Heterogene Katalyse

2.5.2.Kennzahlen der Katalyse

2.5.3.Ablauf heterogen katalysierter Reaktionen

2.6.Grundlagen der Charakterisierungsverfahren

2.7.Grundlagen der analytischen Verfahren

2.8.Stand der Wissenschaft für die katalytische Sauerstoffentfernung aus Gasströmen. 2.8.1.Nicht-katalytische Ansätze

2.8.2.Katalytische Ansätze

2.8.3.Einfluss der CO-Adsorption auf Platinkatalysatoren

2.8.4.Sulfidische Kobalt-Molybdän- und Nickel-Molybdän-Katalysatoren

2.9.Stand der Wissenschaft für die direkte Herstellung höherer Alkohole aus Synthesegas

3.Experimentelles. 3.1.Aufbau der Versuchsstände

3.1.1.Versuchsstand 1 (TomCat)

3.1.2.Versuchsstand 2 (Spider)

3.2.Analytik

3.2.1.Massenspektrometer

3.2.2.Elektrochemischer Sauerstoffsensor

3.2.3.Gaschromatograph

3.3.Kalibrierung. 3.3.1.Massenspektrometer

3.3.2.Elektrochemischer Sauerstoffsensor

3.3.3.Gaschromatograph

3.4.Blindwertbestimmung

3.5.Katalytische Sauerstoffentfernung - Versuchsparameter, Katalysatoren und Katalysatorscreening

3.5.1.Katalysatorsysteme

3.5.2.Experimentelle Arbeiten zur thermokatalytischen Sauerstoffentfernung

3.6.Synthese höherer Alkohole - Versuchsparameter, Katalysatoren und Katalysatorscreening

3.6.1.Benchmark-Katalysator Co-Cu/ZnO/Al2O3

3.6.2.Entwicklung eines kohlenstoffbasierten Co-Cu Katalysatorsystems für die Synthese höherer Alkohole

4.Ergebnisse und Diskussion - Katalytische Sauerstoffentfernung

4.1.Blindwertbestimmung

4.2.Testung Katalysator A

4.3.Sulfidierung der Nicht-Edelmetallkatalysatoren B und C

4.4.Charakterisierung der Nicht-Edelmetallkatalysatoren B und C

4.5.Testung Katalysator B

4.6.Testung Katalysator C

4.7.Vergleich der Katalysatoren A, B und C

5.Zusammenfassung - Katalytische Sauerstoffentfernung

6.Ergebnisse und Diskussion - Höhere Alkoholsynthese

6.1.Einfluss der Atmosphäre während der thermischen Vorbehandlung

6.2.Einfluss des Co/Cu-Verhältnisses

6.3.Einfluss der Vorbehandlungstemperatur

6.4.Einfluss der Mangandotierung

6.5.Einfluss der Verweilzeit

6.6.Vergleich der Katalysatorsysteme in der Entwicklung

7.Zusammenfassung - Höhere Alkoholsynthese

8.Ausblick

Literaturverzeichnis

Abbildungsverzeichnis

Tabellenverzeichnis

Anhang

Lebenslauf

Отрывок из книги

UMSICHT-Schriftenreihe Band 92

Thomas Wiesmann

.....

3.3.2. Elektrochemischer Sauerstoffsensor

3.3.3. Gaschromatograph

.....

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